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北大環境學院劉文團隊及合作者在《自然-通訊》發文報道用于水中抗生素耐藥菌高效殺滅的新型功能材料

2025-02-13 16:59:21
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耐藥菌因抗生素濫用而產生,因其體內攜帶抗生素抗性基因(ARGs),致使耐藥性傳播和蔓延,給疾病治愈帶來巨大挑戰,嚴重威脅生態系統和人類健康。因此,抗生素耐藥菌的高效殺滅是現今科技和研究關注的重點領域之一。先前研究表明,天然水體(如河流、湖泊和地下水)是全球耐藥菌的典型儲存庫。傳統水消毒凈化技術——含氯消毒劑為主的化學制劑法易生成具有致癌作用的消毒副產物,臭氧消毒存在氧化能力弱、需要大規模發生器的劣勢,而紫外消毒又面臨著能耗高、消毒不徹底的缺點。近些年來發展起的光催化消毒技術,其可通過光誘導生成具有強氧化能力的活性氧物種(ROS),具有節能環保、效率高且無副產物生成的優勢,是殺滅水中耐藥菌的有效手段。然而,在低溶解氧的水介質中(如地下水環境),ROS的生成效率受到前驅體濃度低的制約,因此增強氧氣在光催化材料表面的吸附活化是提升消毒效果的關鍵。

圖1. MBene表面原子級應變和自旋極化的表征結果

針對這一問題,北京大學環境科學與工程學院劉文研究員課題組開發了一種具有原子級應變的MBene(Mo4/3B2-xTz)二維納米材料,并制備了新型光催化劑(In2S3/MBene),實現了低溶解氧水體中抗生素抗性菌(耐甲氧西林的金黃色葡萄球菌)的高效殺滅。此外,基于團隊此前提出的分子軌道理論計算框架方法,該研究還創新性使用自旋軌道解析算法,在自旋和軌道角度層面深入揭示了原子級應變策略消除氧氣自旋禁阻的機理。實驗和理論計算結果皆表明,原子級應變策略誘導了MBene的自旋極化效應,進而克服了材料表明吸附的氧氣的自旋禁阻,實現了低溶解氧環境下氧氣的高效活化以生成超氧自由基(•O2-)。團隊結合此前已搭建的原位電子順磁共振(EPR)系統,成功捕獲到氧氣在原子級應變MBene材料表面的自旋軌道耦合作用產物,證實了氧氣自旋禁阻的消除機制,且歸功于原子級應變策略。ROS定量實驗表明,相比于未改性的In2S3純光催化材料,原子應變調控的光催化材料在模擬太陽光輻照下,•O2-的產量提升了16.59倍。此外,團隊還評估了該技術對真實地下水中對耐藥菌的殺滅效果,驗證了技術的實際應用能力。最后,基于MBene原子應變調控的最優光催化材料,團隊構建了光催化連續消毒裝置和系統,并實現了62小時的穩定運行,由此產生了37.2 升無菌水。該消毒系統比同等質量的商用的次氯酸鈉消毒劑的消毒能力高近25倍。

圖2. 原子級應變調控的MBene基光催化材料的滅菌效果

該研究首次報道了材料原子級應變誘導的氧氣光活化機制,且開發了一種可在低溶解氧的地下水中殺滅耐藥菌的高效消毒技術,為相似環境中耐藥菌的滅活提供了科學參考。

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