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全合成天然產(chǎn)物Cerorubenic acid-III
課題組利用首次發(fā)現(xiàn)的Type II [5+2]環(huán)加成反應(yīng)作為關(guān)鍵反應(yīng)，完成了合成難度非常大的、活性二倍半萜類天然產(chǎn)物Cerorubenic acid-III，這是國(guó)際上的首次全合成。 開發(fā)了一條高效簡(jiǎn)潔的合成新策略，由廉價(jià)易得的手性原料出發(fā)，利用課題組先前首次發(fā)現(xiàn)的Type II [5+2]環(huán)加成反應(yīng)高效簡(jiǎn)潔的合成含有高張力橋頭雙鍵（anti-Bredt烯烴）的[4.4.1]橋環(huán)體系；利用鈉萘實(shí)現(xiàn)了8-氧雜雙環(huán)[3.2.1]辛烯的化學(xué)選擇性還原；通過跨環(huán)環(huán)化策略構(gòu)建了乙烯基環(huán)丙烷部分，并保持所需的立體化學(xué)；總共19步完成了該分子的首次全合成。該研究工作近期發(fā)表于J. Am. Chem. Soc. 2019, ASAP。以上研究所應(yīng)用的合成方法還可以擴(kuò)展到其他Cerorubenic酸及其類似物的不對(duì)稱合成，為進(jìn)一步的生物學(xué)研究打下了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)，也為后繼開展擁有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的創(chuàng)新藥物的進(jìn)一步藥物化學(xué)研究奠定了基礎(chǔ)。
南方科技大學(xué)
2021-04-13
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電生物質(zhì)共轉(zhuǎn)化為合成天然氣工藝
針對(duì)我國(guó)嚴(yán)重棄水問題，提出將冗余水電就地轉(zhuǎn)化為易保存和運(yùn)輸?shù)那鍧嵞茉刺烊粴獾恼w工藝，冗余水電電解水產(chǎn)生氫氣，生物質(zhì)氣化提供碳源，制備甲烷化催化劑，氫氣和合成氣在高效催化劑作用下，在特殊設(shè)計(jì)的流化床反應(yīng)器中反應(yīng)生成天然氣，實(shí)現(xiàn)水電和天然氣系統(tǒng)的交叉互補(bǔ)運(yùn)行，提供能源優(yōu)勢(shì)互補(bǔ)新途徑。建成了一套電轉(zhuǎn)氣小型示范裝置，運(yùn)行結(jié)果表明：催化劑活性高、性能穩(wěn)定，甲烷選擇性>99.9%，轉(zhuǎn)化率可達(dá)100%。
東南大學(xué)
2021-04-11
水電/生物質(zhì)共轉(zhuǎn)化為合成天然氣工藝
針對(duì)我國(guó)嚴(yán)重棄水問題，提出將冗余水電就地轉(zhuǎn)化為易保存和運(yùn)輸?shù)那鍧嵞茉刺烊粴獾恼w工藝，冗余水電電解水產(chǎn)生氫氣，生物質(zhì)氣化提供碳源，制備甲烷化催化劑，氫氣和合成氣在高效催化劑作用下，在特殊設(shè)計(jì)的流化床反應(yīng)器中反應(yīng)生成天然氣，實(shí)現(xiàn)水電和天然氣系統(tǒng)的交叉互補(bǔ)運(yùn)行，提供能源優(yōu)勢(shì)互補(bǔ)新途徑。建成了一套電轉(zhuǎn)氣小型示范裝置，穩(wěn)定運(yùn)行并測(cè)試后，其運(yùn)行結(jié)果表明：催化劑活性高、性能穩(wěn)定，甲烷選擇性大于99.9[[[[%]]]]，轉(zhuǎn)化率可達(dá)100[[[[%]]]]。
東南大學(xué)
2021-04-11
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膜吸收與膜蒸餾集成天然氣脫硫
膜吸收與膜蒸餾集成天然氣脫硫工藝由常州大學(xué)首先提出，并且進(jìn)行了長(zhǎng)達(dá)14年的研究，取得了很好的效果。膜吸收與膜蒸餾集成天然氣脫硫工藝,主要利用膜吸收器系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)天然氣脫硫，利用真空膜蒸餾富液再生系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)脫硫液的再生。目前，該成果已處于中試階段。希望與相關(guān)設(shè)計(jì)院、研究院、設(shè)備生產(chǎn)廠家和油氣田天然氣處理廠。 先進(jìn)性： 與傳統(tǒng)脫硫工藝相比，本工藝具有以下優(yōu)點(diǎn)：（1）投資運(yùn)行費(fèi)用低：比吸附法節(jié)約投資費(fèi)39.8％，節(jié)約運(yùn)行費(fèi)51.0％；比吸收法節(jié)約投
常州大學(xué)
2021-04-14
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天然產(chǎn)物合成揭示出新的生源合成途徑
探索天然產(chǎn)物生源合成途徑對(duì)于天然產(chǎn)物合成以及化學(xué)生物學(xué)研究具有重要意義。例如生源合成途徑中的“環(huán)化/后期氧化”（cyclization/late-stage P450-mediated oxidation）策略被運(yùn)用于一系列具有抗癌活性二萜的全合成中。生源合成上，從共同的生源前體香葉基香葉基焦磷酸（GGPP）出發(fā)，通過萜類環(huán)化酶（terpenoid cyclase）催化的多步碳正離子環(huán)化和重排反應(yīng)可產(chǎn)生各種二萜類天然產(chǎn)物，例如抗癌藥物紫杉醇 （Taxol）、巨大戟醇（ingenol）和抗生素截短側(cè)耳素 (pleuromutilin)。因此，人們對(duì)二萜類天然產(chǎn)物的生物合成和仿生合成進(jìn)行了廣泛的研究。 香茶菜屬（Isodon）二萜是一類結(jié)構(gòu)復(fù)雜的多環(huán)活性天然產(chǎn)物，迄今為止已分離鑒定出1000多種該家族天然產(chǎn)物。與諸多其他二萜天然產(chǎn)物一樣，其生源合成是從GGPP出發(fā)，通過一些列酶促環(huán)化反應(yīng)得到共同的生源前體隨后通過碳正離子重排得到已知的香茶菜屬（Isodon）二萜結(jié)構(gòu)，包括ent-kaurane型，jumgermannenone型和ent-beyerene型。生源推測(cè)不同類型香茶菜屬二萜的骨架之間的轉(zhuǎn)化也是通過碳正離子重排實(shí)現(xiàn)的。例如最初的生源途徑認(rèn)為，jungermannenone 型是從ent-kaurane 型通過兩種可能的碳正離子重排而來。
北京大學(xué)
2021-04-11
復(fù)雜籠狀天然產(chǎn)物全合成
在徐晶課題組的系列研究中，團(tuán)隊(duì)均以含季碳雙環(huán)二酮前體為出發(fā)點(diǎn)，利用快速骨架構(gòu)建和高選擇性化學(xué)反應(yīng)為核心策略，高效地完成了多個(gè)相當(dāng)具有挑戰(zhàn)性的復(fù)雜虎皮楠生物堿的全合成。在虎皮楠生物堿Dapholdhamine B的全合成研究當(dāng)中，徐晶課題組意外發(fā)現(xiàn)了一個(gè)1,5-氫遷移反應(yīng)，并由此設(shè)計(jì)了Caldaphnidine O的一個(gè)高效自由基
南方科技大學(xué)
2021-04-14
天然藥物全合成研究取得重要進(jìn)展
秋水仙堿（Colchicine）是國(guó)際上第一個(gè)報(bào)道具有阻止微管蛋白轉(zhuǎn)換，進(jìn)而導(dǎo)致細(xì)胞死亡的天然產(chǎn)物。秋水仙堿具有許多優(yōu)秀的生物活性，例如，是治療急性痛風(fēng)的特效處方藥，也是美國(guó)FDA批準(zhǔn)的唯一用于治療家族性地中海熱疾病的藥物，患者需要終生服用。但是，由于秋水仙堿對(duì)人正常組織的毒性很大，嚴(yán)重者可致腎衰竭，并引起死亡。秋水仙堿在全合成歷史上也是具有里程碑式的明星分子，其全合成的難度相當(dāng)大：如何立體選擇性、區(qū)域選擇性、以及高對(duì)映選擇性的構(gòu)建6-7-7三環(huán)體系，具有很大的合成挑戰(zhàn)性。自分離后，它吸引了眾多世界合成化學(xué)家的研究興趣，截至目前，有四篇全合成和十幾篇的形式全合成報(bào)道，但是合成路線繁瑣且效率很低，難以滿足各種研究需要。其中，哈佛大學(xué)Woodward教授（諾貝爾獲得者），23步，未知產(chǎn)率；Scripps研究所Eschenmoser 教授（世界著名化學(xué)家），22步，總產(chǎn)率為0.00006%。為此，開發(fā)一條高效簡(jiǎn)潔的秋水仙堿合成方案，并通過結(jié)構(gòu)修飾合成其類似物，尋找高效低毒的、具有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的藥物先導(dǎo)化合物，將具有非常重要的學(xué)術(shù)與社會(huì)意義
南方科技大學(xué)
2021-04-13
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天然植物油合成木蠟油項(xiàng)目
木蠟油能滲透進(jìn)木材內(nèi)部，對(duì)木材進(jìn)行滋潤(rùn)保養(yǎng)，起到防水防污的保護(hù)作用。它的蠟?zāi)芘c木材纖維緊密結(jié)合，增強(qiáng)木材表面硬度和耐磨耐擦能力。
一、項(xiàng)目分類
顯著效益成果轉(zhuǎn)化
二、成果簡(jiǎn)介
木蠟油與市場(chǎng)上基于石化類合成樹脂所生產(chǎn)的油漆完全不同。木蠟油主要是由天然植物油（棕櫚蠟、向日葵油、大豆油、亞麻油、薊油等）和天然植物蠟（棕櫚蠟、蜂蠟、小酌樹蠟）等組成，包括調(diào)色所用的顏料也達(dá)到了食品級(jí)。它的油能滲透進(jìn)木材內(nèi)部，對(duì)木材進(jìn)行滋潤(rùn)保養(yǎng)，起到防水防污的保護(hù)作用。它的蠟?zāi)芘c木材纖維緊密結(jié)合，增強(qiáng)木材表面硬度和耐磨耐擦能力。這種黃金組合還可以有效凸顯木質(zhì)紋理，獲得最為出色的養(yǎng)護(hù)和裝飾效果。木蠟油從原料上杜絕了甲醛、苯、甲苯、二甲苯、重金屬離子等有害化學(xué)物質(zhì)，對(duì)人和動(dòng)、植物的健康生長(zhǎng)完全無毒、無害，其環(huán)保性遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過了水性漆
本產(chǎn)品與德國(guó)OSMO木蠟油產(chǎn)品性能方面已基本一致，且原材料獲取更容易，已具備工業(yè)化放大條件。
南開大學(xué)
2022-08-11
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天然活性成分的生物合成及高效分離
癌癥、冠心病、糖尿病等疾病嚴(yán)重威脅人類健康。世界衛(wèi)生組織的2008最致命疾病分析報(bào)告，到2010年，癌癥將取代心臟病成為最大殺手。到2030年，每年的癌癥新發(fā)病患者將達(dá)到2700萬，死亡達(dá)1700萬。與激素代謝相關(guān)的癌癥乳腺癌、前列腺癌發(fā)病率逐年增加。世界衛(wèi)生組織1990年公布的資料：美國(guó)總死亡人數(shù)中，有24.7%死于冠心病。1995年，全球1.35億糖尿病患者；而到2025年，這個(gè)數(shù)字將會(huì)達(dá)到3億；中國(guó)目前有4000萬。 而日常生活中，某些常見食品中有效成分疾病的預(yù)防及治療有顯著的作用。例如：西洋蕪荽、甘草和甘橘類水果中所含的香豆素是天然的“血液稀薄劑”，可預(yù)防血栓；十字花科蔬菜：吲哚(萊菔硫烷)可阻礙雌激素引發(fā)腫瘤生長(zhǎng)的效用，預(yù)防乳腺癌；櫻桃、葡萄及草莓內(nèi)的鞣花酸可以使致癌物失去作用；五谷中的植酸可以使促進(jìn)腫瘤生長(zhǎng)的類固醇化合物失去作用；蘋果和葡萄柚中的可溶性纖維――果膠有助于降低于膽固醇并預(yù)防糖尿病；黃豆類食物中所含有的大豆異黃酮，能夠阻止腫瘤附近長(zhǎng)出新的微血管。2010年美國(guó)保健品及健康食品市場(chǎng)總銷售額達(dá)800億美元。其中，植物來源的天然保健品約占80％的市場(chǎng)份額。我國(guó)植物提取物行業(yè)年出口近百億元，健康產(chǎn)業(yè)產(chǎn)品可達(dá)萬億元（中糧數(shù)據(jù)）。 針對(duì)天然活性成分原料含量低，產(chǎn)品質(zhì)量要求高的問題，該課題組采取生物合成、高效分離、工程化研究的策略，高效提取或合成天然活性成分。
北京化工大學(xué)
2021-02-01
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以煤或天然氣為原料合成醋酸乙烯
國(guó)煤多、油少，發(fā)展基于煤的C1化工，開拓化工原料多樣化的工藝路線，符合國(guó)家能源 發(fā)展戰(zhàn)略，具有十分重要的意義和經(jīng)濟(jì)價(jià)值。在此背景下，羰基合成技術(shù)近年來取得了長(zhǎng)足發(fā) 展，繼孟山都公司成功地開發(fā)甲醇羰基合成醋酸工業(yè)技術(shù)并大規(guī)模工業(yè)化后，羰基合成技術(shù)成 為C1化工中技術(shù)和應(yīng)用的熱點(diǎn)。 醋酸乙烯是世界上產(chǎn)量最大的50種化工原料之一，工業(yè)生產(chǎn)技術(shù)主要有乙烯法和乙炔法， 目前乙烯法占總生產(chǎn)能力的72%以上。乙烯法的原料是乙烯、醋酸和氧氣，由于原油價(jià)格一直 上漲，乙烯法的生產(chǎn)成本不斷增加，為降低生產(chǎn)成本，醋酸乙烯的工藝路線向以煤為原料的C1 化學(xué)方向轉(zhuǎn)變。 本項(xiàng)目提出了以煤或天然氣為原料合成醋酸乙烯的工藝路線，煤或天然氣→合成氣→甲 醇→二甲醚→醋酸乙烯，該工藝路線不再依賴原油為原料，而以煤或天然氣為基礎(chǔ)，降低了成 本，同時(shí)還能副產(chǎn)醋酸、醋酐。本項(xiàng)目關(guān)鍵技術(shù)是二甲醚與合成氣羰基合成醋酸乙烯的催化反 應(yīng)體系、催化劑配方、制備方法和反應(yīng)器設(shè)計(jì)等。
華東理工大學(xué)
2021-04-13