北京大學物理學院“科技部極端光學創新研究團隊”肖云峰研究員和龔旗煌院士領導的課題組利用超高品質因子回音壁模式光學微腔，極大地增強了表面對稱性破缺誘導的非線性光學效應，得到的二次諧波轉換效率提升了14個數量級。相關研究成果在線發表在《自然?光子學》(Nature Photonics)上，文章題為“Symmetry-breaking-induced nonlinear optics at a microcavity surface”。

左圖：表面二次諧波效應示意圖；右圖：光學微腔增強表面非線性效應。

二階非線性光學效應是現代光學研究與應用中最基本、最重要的非線性光學過程之一，被廣泛地用于實現頻率轉換、光學調制和量子光源等。由于結構反演對稱性的限制，常用的硅基光子學材料往往不具備二階非線性電偶極響應。借助材料的表面或界面，這種反演對稱性可以被打破，進而誘導出二階非線性光學響應。然而，傳統的表/界面非線性光學研究存在兩個重要挑戰：一是非線性轉換效率極低，即使在高強度的脈沖光激發下也僅能產生極少量的二階非線性光子；二是體相電四極響應嚴重地干擾表面對稱性破缺誘導的非線性信號分析。

該項工作中，北京大學課題組利用超高品質因子回音壁光學微腔極大增強光與物質相互作用的優勢，在二氧化硅微球腔中獲得了高亮度的二次諧波和二次和頻信號。為了充分發揮微腔“雙增強”效應，研究人員發展了一種動態相位匹配方法，利用光學微腔中熱效應和光學克爾效應的相位調制，高效地實現了基波和諧波信號同時與微腔模式共振。實驗上獲得的二次諧波轉換效率達0.049% W-1，相比傳統表面非線性光學，該效率增強了14個數量級。

左圖：實驗獲得的激發光和二次諧波光譜圖；右圖：動態相位匹配過程二次諧波功率變化。

研究人員進一步通過對基波偏振和二次諧波模式場分布的測量分析，成功提取得到只有表面對稱性破缺誘導的非線性信號，排除了體相電四極響應的干擾。這種表面對稱性破缺誘導的非線性信號有望作為一種超高靈敏度的無標記“探針”，用來檢測和研究材料表面分子的結構、排布、吸收等物理與化學性質，為表面科學研究與應用提供了一個全新的物理平臺；同時，該項研究發展的動態相位匹配機制具有普適性，可進一步推廣到不同材料、不同形狀的光學諧振腔中，有望在非線性集成光子學中發揮重要作用。

研究論文的共同第一作者是張雪悅和曹啟韜同學，現分別在美國加州理工學院應用物理系和北京大學物理學院攻讀博士學位，通訊作者為肖云峰研究員。論文合作者包括新加坡國立大學仇成偉教授和王卓博士、清華大學劉玉璽教授、圣路易斯華盛頓大學楊蘭教授等。

研究工作得到了國家自然科學基金委、科技部、人工微結構和介觀物理國家重點實驗室、量子物質科學協同創新中心和極端光學協同創新中心等的支持。